Després d'una carrera modesta com a actriu a Anglaterra i del seu divorci amb el compositor John Barry amb qui havia tingut una filla, Kate, va decidir anar-se'n cap a França el 1967. Fou aleshores quan va conèixer el cantautor Serge Gainsbourg que va impulsar la seva trajectòria artística i amb qui tingué la seva segona filla, Charlotte Gainsbourg, que és actriu de cinema.
Com a cantant, la seva cançó més coneguda és potser el duet Je t'aime... moi non plus, cantada amb Gainsbourg, que esdevingué un èxit internacional i va assolir la primera posició de vendes al Regne Unit.[1] A partir dels anys 1970, s'imposà com a actriu gràcies a les comèdies de Claude Zidi i de Michel Audiard. La seva tercera filla, Lou Doillon (nascuda el 1982), que tingué amb el director de cinema Jacques Doillon, parella de Birkin entre 1980 i 1992, és cantant i actriu.